時間分辨光譜技術(shù)被科學(xué)家們廣泛用于探測亞納秒時間尺度的各種過程。在過去的20年間，該技術(shù)發(fā)展迅猛，使其對更高端儀器的需要也從未止步。在某些情況下，這些技術(shù)進(jìn)步首先是在理論上被預(yù)言，隨后實驗學(xué)家們就焦急地等待著新儀器的出現(xiàn)，從而使他們能探索新的研究領(lǐng)域。超快激光科學(xué)就是一個很好的例子。自從激光器問世以來，科學(xué)家們就一直在致力于改進(jìn)這一獨特的光源，以產(chǎn)生更多的波長、更高的能量以及更短的脈沖?，F(xiàn)在，激光器已經(jīng)可以發(fā)射皮秒和飛秒脈沖。超快激光科學(xué)推動了現(xiàn)代化學(xué)、物理以及生物學(xué)的顯著發(fā)展。

　　目前，現(xiàn)代時間分辨光譜學(xué)最常用的技術(shù)是泵浦-探測光譜學(xué)。采用不同的實驗架構(gòu)，它可以測量對應(yīng)于分子性質(zhì)（例如二維紅外拉曼）、半導(dǎo)體物理（例如載流子動力學(xué)）以及材料科學(xué)的瞬態(tài)過程。[4]該技術(shù)需要兩束光脈沖在時間以及空間重合。通常第一個（泵浦）脈沖能量較高，可以在樣品中產(chǎn)生瞬態(tài)效應(yīng)，然后第二個（探測）脈沖對樣品進(jìn)行探測。瞬態(tài)過程的時間演化，通過順序改變泵浦脈沖和探測脈沖之間的相對延遲進(jìn)行探測。時間分辨率完全由探測脈沖的脈寬決定。在最簡單的實驗中，泵浦脈沖和探測脈沖由一束激光分束得到。這種單色結(jié)構(gòu)具有若干優(yōu)點，因為單個脈沖消除了時間抖動帶來的問題。當(dāng)需要兩束激光（例如雙色實驗，或者從單束激光無法獲得足夠的能量）時，這就需要同步兩束激光以減小脈沖間的時間抖動，以對實驗的總體測量精度進(jìn)行優(yōu)化。

　　目前市場上已經(jīng)有多種技術(shù)可用于減小超快振蕩系統(tǒng)的時間抖動。它們通常需要將光振蕩器以及參考振蕩器之間的電信號進(jìn)行比較。通過精密調(diào)節(jié)諧振腔的長度，可以將振蕩器之間的信號差別減至最小，以實現(xiàn)諧振腔輸出與參考信號之間的匹配。這種方法能成功地將兩臺獨立振蕩器之間的時間抖動減小到200fs以下。相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）成像等技術(shù)都是利用這種架構(gòu)發(fā)展而來的。許多實驗室采用該技術(shù)同步自由電子激光器以及同步加速器實驗。這種方法在可靠性、可重復(fù)性以及價格方面都具有一定優(yōu)勢，但是其僅適用于低能振蕩器。最近，業(yè)界對這種同步技術(shù)進(jìn)行了擴(kuò)展，從而使其適用于高能放大激光系統(tǒng)。

　　超快放大器之間的同步

　　經(jīng)典的高能超快激光系統(tǒng)通常采用啁啾脈沖放大（CPA）將超快低能（nJ）振蕩器脈沖放大到更高能量（mJ）。在放大前對振蕩器脈沖進(jìn)行展寬，可以避免高能脈沖導(dǎo)致的光損傷。由于飛秒脈沖的帶寬很寬（約10~60nm），通常用光柵將脈沖展寬到幾百皮秒，然后通過再生放大器對展寬脈沖進(jìn)行放大，最后將mJ級高能皮秒脈沖壓縮到最初的脈寬。

　　啁啾脈沖放大過程需要若干激光系統(tǒng)同步運轉(zhuǎn)，這些系統(tǒng)包括產(chǎn)生超短脈沖的種子激光器、泵浦放大級的放大泵浦激光器以及放大器。同步這些器件的傳統(tǒng)方法是：采用一個模擬電子模塊控制放大器開關(guān)（#p#分頁標(biāo)題#e#Pockels盒）。這些開關(guān)以及放大激光器之間實現(xiàn)同步，而種子激光器則工作在自由運轉(zhuǎn)模式下。盡管這種同步方法已經(jīng)能夠滿足多種應(yīng)用的需求，但是當(dāng)需要高精度測量時，這種方法就不能勝任了。由于種子激光器和放大激光器重復(fù)頻率之間存在不匹配，導(dǎo)致放大系統(tǒng)的同步也隨著這種不匹配而變化。對于80MHz的種子振蕩器而言，總的系統(tǒng)同步不確定性的上限是12.5ns。為了克服這一極限，放大器系統(tǒng)的每個器件都必須同步。更高級的數(shù)字同步模塊，例如光譜物理公司的同步延遲發(fā)生器（TDG），不但能提高精度，而且還能同步多個放大系統(tǒng)。

　　數(shù)字同步

　　在過去的幾年中，業(yè)界已經(jīng)開發(fā)出了能夠提高CPA激光系統(tǒng)總的同步能力的數(shù)字設(shè)備。數(shù)字電子器件能夠確保開關(guān)電子器件的同步是由種子激光器控制的。將種子激光器輸出的80MHz信號降至1kHz，可以將額外的放大系統(tǒng)同步至一個或多個種子激光器，同步精度小于200fs（見圖1）。如果采用兩個種子激光器，每個放大器脈沖的相對到達(dá)時間可在t=0至t=tmax之間調(diào)節(jié)，tmax是種子激光器的脈沖間隔。這種調(diào)節(jié)是通過對種子激光到達(dá)時間進(jìn)行電子相位調(diào)節(jié)實現(xiàn)的。同步電子器件（TDG1、TDG2）控制其他的放大器。實際上，很多實驗方法都能從該技術(shù)中受益，該技術(shù)在“通過準(zhǔn)相位匹配（QPM）實現(xiàn)高次諧波產(chǎn)生（HHG）”中的應(yīng)用，就是一個很好的例子。

　　圖1：光譜物理公司的先進(jìn)同步裝置示意圖。兩個再生放大系統(tǒng)同步精度達(dá)到#p#分頁標(biāo)題#e#200fs。通過對種子振蕩器進(jìn)行相位調(diào)整，可以產(chǎn)生0~12.5ns的延遲，并且不需要光學(xué)延遲。

　　高次諧波產(chǎn)生

　　采用飛秒脈沖產(chǎn)生高次諧波，其轉(zhuǎn)換效率非常低。對于100eV的光子能量，轉(zhuǎn)換效率通常只在10-6量級，而當(dāng)光子能量達(dá)到1keV時，轉(zhuǎn)換效率將會降至10-15量級。導(dǎo)致如此低的轉(zhuǎn)換效率的原因之一是：驅(qū)動激光與諧波光束之間的相速度不同。這將導(dǎo)致產(chǎn)生的每個諧波光束的強度隨傳輸距離振蕩變化，振蕩周期是2Lc,其中Lc=π/Δk。Lc是相干長度，Δk是波矢量失配。為了克服這個問題，諧波產(chǎn)生必須滿足相位匹配條件Δk=0。通過平衡氣體填充空心波導(dǎo)中的不同色散源，可以使高達(dá)100eV光子能量的高次諧波產(chǎn)生過程實現(xiàn)相位匹配。然而，當(dāng)高于某一特定電離閾值時，這種方法就不再可能平衡由于電離過程中形成的等離子體引起的負(fù)色散，因此需要采用其他的相位匹配方式。

　　準(zhǔn)相位匹配是提高高次諧波產(chǎn)生效率的一種可行途徑。準(zhǔn)相位匹配主要用于抑制那些與諧波光束不同相的高次諧波。如果高次諧波可以在N個這種不同相的區(qū)域被抑制，那么高次諧波的總強度將會提高N2倍，從而能極大地提高該光源的效率。利用反向傳輸?shù)娘w秒激光脈沖序列可以實現(xiàn)這種效率的提高。在脈沖序列準(zhǔn)相位匹配中，諧波產(chǎn)生在驅(qū)動激光脈沖與反向傳輸脈沖重合的區(qū)域被抑制。這一相互作用改變了光電離的電子的軌跡。目前，僅包含幾個脈沖的脈沖序列已被用于該技術(shù)中。為了獲得最有效的準(zhǔn)相位匹配，需要產(chǎn)生大量高能反向傳輸脈沖，并且對它們的相對時間間隔進(jìn)行控制。

在最簡單的實驗結(jié)構(gòu)中，可以將單個放大器輸出的高能脈沖分為兩路。第一路不進(jìn)行任何處理，直接產(chǎn)生高次諧波。第二路光產(chǎn)生反向傳輸脈沖序列。該脈沖序列通過對飛秒脈沖引入線性啁啾獲得。此后，啁啾脈沖先后通過雙折射波片（該波片與入射光偏振方向夾角為#p#分頁標(biāo)題#e#45°），以及平行于入射光偏振方向的線偏振片。波片/線偏振片組合對所有相位延遲為π/2的奇數(shù)倍的波長進(jìn)行衰減，而相位延遲為2π的整數(shù)倍的波長可以無損耗地通過。這樣就可以獲得脈沖間隔為常數(shù)、并且由雙折射片厚度決定的脈沖序列。最近，業(yè)界演示了該技術(shù)的一個拓展，在這里脈沖間隔可以通過計算機(jī)控制。

優(yōu)化脈沖序列以提升高次諧波

　　產(chǎn)生效率這種產(chǎn)生間隔變化的脈沖序列的技術(shù)對于準(zhǔn)相位匹配更具吸引力，因為它可以使脈沖間隔更好地匹配波導(dǎo)中諧波的相干長度。[6]長度可以根據(jù)波導(dǎo)中局域條件改變。要在多個相干區(qū)域?qū)崿F(xiàn)準(zhǔn)相位匹配，必須產(chǎn)生大量的高能脈沖，使得脈沖序列中的每個脈沖都可以抑制諧波產(chǎn)生，并且脈沖間隔能夠控制，以獲得非線性間隔的脈沖序列。這些脈沖序列的可編程控制是一大優(yōu)點，因為這可以方便地合成最合適的脈沖序列，以實現(xiàn)特定諧波的準(zhǔn)相位匹配。

　　要實現(xiàn)這種控制，首先要求驅(qū)動脈沖和反向傳輸脈沖來自兩個不同的放大器，并且放大器要完全同步（見圖2）。在該裝置中，第一個放大器輸出的驅(qū)動脈沖在傳輸過程中未經(jīng)處理。來自第二個放大器的反向傳輸脈沖，通過脈沖整形器進(jìn)行控制。這可以獲得間隔可變的脈沖序列，從而通過準(zhǔn)相位匹配優(yōu)化高次諧波產(chǎn)生。

圖2：準(zhǔn)相位匹配實驗裝置。兩個同步放大系統(tǒng)通過圖1的方案同步。輸出的啁啾脈沖通過波片及偏振片產(chǎn)生脈沖序列。輸出脈沖序列的特征可以通過可編程聲光色散濾波器（AOPFDF）編程控制，從而提高諧波產(chǎn)生效率。

在該實驗中，放大器脈沖的同步對于準(zhǔn)相位匹配至關(guān)重要，因為對于每一發(fā)激光脈沖，驅(qū)動脈沖和反向傳輸脈沖必須要在波導(dǎo)中的相同點碰撞。光譜物理公司的同步延遲產(chǎn)生器能夠提供可靠的同步方案，獲得兩個放大器之間200fs的同步精度，并且無需額外成本