近日,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所研究員徐文課題組與西南大學(xué)合作,利用太赫茲時(shí)域光譜(THz TDS)技術(shù),探究熒光碳量子點(diǎn)(CQDs)的光電特性,發(fā)現(xiàn)在80-280 K溫度范圍內(nèi),紅光熒光量子點(diǎn)(R-CQDs)在0.2-1.2 THz頻段為光絕緣體(即對THz光全透),而藍(lán)光熒光量子點(diǎn)(B-CQDs)隨THz頻率、溫度的增加出現(xiàn)絕緣體-半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變。相關(guān)研究成果以O(shè)ptically induced insulator-to-semiconductor transition in fluorescent carbon quantum dots measured by terahertz time-domain spectroscopy為題,發(fā)表在Carbon上。
碳量子點(diǎn)是一種零維碳基材料,由于其優(yōu)良的光電學(xué)性能和無環(huán)境污染制備技術(shù)而受到關(guān)注,有望成為新一代照明、顯示器件的基礎(chǔ)材料。在器件應(yīng)用中,CQDs通常被制備成固體粉末或薄膜,其光電特性與溶液中的CQDs存在較大差異。因此,對碳量子點(diǎn)粉末光電特性的研究可為碳量子點(diǎn)光電器件的制備提供重要的材料物理信息。THz TDS技術(shù)可無接觸地測量材料光電導(dǎo)率及相關(guān)電輸運(yùn)參數(shù),可應(yīng)用于難以制備電極的納米光電材料研究。
研究人員制備了在紫外光照射下分別發(fā)射藍(lán)色熒光(B-CQDs)和紅色熒光(R-CQDs)的兩種熒光碳量子點(diǎn)溶液,通過滴樣干燥獲得粉末樣品。樣品表征研究發(fā)現(xiàn),與B-CQDs相比,RCQDs具有更多吸附于碳核的C=O、-COOH基團(tuán)和N相關(guān)的基團(tuán)。這些基團(tuán)對CQDs的光學(xué)特性(如光熒光、紅外吸收、THz響應(yīng)等)產(chǎn)生影響。在80-280 K溫度范圍內(nèi),研究人員測量了兩種樣品在0.2-1.2 THz頻譜范圍的透射率,發(fā)現(xiàn)R-CQDs在測量頻譜范圍內(nèi)的THz光透射率約為1,對應(yīng)的光電導(dǎo)趨于0,表現(xiàn)為光絕緣態(tài)行為。此效應(yīng)產(chǎn)生的主要原因是R-CQDs的表面基團(tuán)形成強(qiáng)烈的載流子束縛。然而,B-CQDs的THz光透射率在低頻接近1,隨著頻率、溫度的增加而逐漸下降,表現(xiàn)為由絕緣態(tài)到導(dǎo)電態(tài)的轉(zhuǎn)變。此外,通過THz透射譜,研究人員獲得了不同溫度下B-CQDs光電導(dǎo)的實(shí)部和虛部,經(jīng)Drude-Smith公式擬合導(dǎo)出B-CQDs的關(guān)鍵物理參數(shù),并深入研究了這些參數(shù)的溫度依賴關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,B-CQDs的導(dǎo)電態(tài)為半導(dǎo)體態(tài),存在較強(qiáng)的載流子局域化效應(yīng),其電子散射主要由雜質(zhì)、聲學(xué)聲子、光學(xué)聲子散射引起。
該工作首次將THz TDS技術(shù)應(yīng)用于熒光碳量子點(diǎn)的研究,為碳量子點(diǎn)粉末關(guān)鍵物理參數(shù)的實(shí)驗(yàn)測量提供了新方法,有助于深入了解碳量子點(diǎn)的基本物理特性。同時(shí),研究中觀測到熒光碳量子點(diǎn)在THz頻段的絕緣-半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變這一物理現(xiàn)象,表明碳量子點(diǎn)可應(yīng)用于THz光透射的調(diào)控,制備新型THz器件。
圖1.(a)兩種碳量子點(diǎn)的光致發(fā)光光譜;(b)兩種碳量子點(diǎn)的紫外-可見吸收光譜;(c)電子能級和光致發(fā)光電子躍遷示意圖
圖2.不同溫度下,紅色(虛線)和藍(lán)色(實(shí)線)熒光碳量子點(diǎn)的THz透射率
圖3.藍(lán)色碳量子點(diǎn)的載流子濃度相關(guān)參數(shù)R、馳豫時(shí)間τ及局域化因子c隨溫度變化的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(點(diǎn))及其擬合曲線(虛線)
研究工作得到國家自然科學(xué)基金和合肥科學(xué)技術(shù)中心項(xiàng)目的支持。
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