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解決方案

飛秒激光:操控晶體表面結(jié)構(gòu)的“魔術(shù)師”

陳飛(西湖大學(xué) 博士) 來源:長光所Light中心 中國光學(xué)2020-07-27 我要評論(0 )   

導(dǎo)讀飛秒化學(xué)是物理化學(xué)的一支,是通過飛秒激光研究在極小的時間內(nèi)化學(xué)反應(yīng)的過程和機理。這一領(lǐng)域涉及的時間間隔短至約千萬億分之一秒,即1飛秒,這也就是名稱的來源。...

導(dǎo)讀
飛秒化學(xué)是物理化學(xué)的一支,是通過飛秒激光研究在極小的時間內(nèi)化學(xué)反應(yīng)的過程和機理。這一領(lǐng)域涉及的時間間隔短至約千萬億分之一秒,即1飛秒,這也就是名稱的來源。在這個極小的時間段里,產(chǎn)生的飛秒激光可以用于檢測分子、原子、離子的結(jié)構(gòu)、組成、運動等形成飛秒檢測范疇。所以“飛秒化學(xué)”的目標(biāo)是用短閃光來記錄和控制化學(xué)反應(yīng)。利用連續(xù)的激光脈沖,可以精確地激發(fā)和打破原子鍵。在分子化學(xué)中,人們早就知道在一些特定的分子中振動激發(fā)和躍遷態(tài)的位置會對反應(yīng)速率產(chǎn)生很大影響。

許多科學(xué)學(xué)科都希望對物質(zhì)進(jìn)行主動光學(xué)控制,全光磁開關(guān)就是突出的例子,光誘導(dǎo)的固體亞穩(wěn)態(tài)或異質(zhì)相以及化學(xué)反應(yīng)的相干控制。通常,這些方法動態(tài)地將系統(tǒng)引向遠(yuǎn)離平衡的狀態(tài)或反應(yīng)產(chǎn)物。在固體中,金屬到絕緣體的過渡是光學(xué)操縱的重要目標(biāo),可提供電子和晶格性質(zhì)的超快速變化。然而,相干性對這種轉(zhuǎn)換的效率和閾值的影響仍然是一個很大程度上未解決的問題。
近日,哥廷根大學(xué)和馬克斯·普朗克生物物理化學(xué)研究所的Claus Ropers教授團(tuán)隊成功地將一種飛秒雙脈沖激發(fā)方案應(yīng)用到固體上,在準(zhǔn)一維固態(tài)表面系統(tǒng)中的金屬-絕緣體結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)結(jié)構(gòu)相變的相干控制,進(jìn)而實現(xiàn)對固體表面的晶體結(jié)構(gòu)的調(diào)控。該成果近日發(fā)表在 Nature 雜志。

封面圖:超短脈沖激光對物體表面的晶體調(diào)控
圖片來源:Dr Murat Sivis


實驗方案
由Claus Ropers教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組在硅晶體上蒸發(fā)了一層極薄的銦,然后將晶體冷卻到-220 ℃。室溫下,銦原子在表面形成導(dǎo)電金屬鏈,但在如此低的溫度下,它們會自發(fā)地重新排列成電絕緣的六邊形。這個過程被稱為金屬和絕緣兩相之間的過渡,可以通過短激光脈沖進(jìn)行切換。在他們的實驗中,研究人員隨后用兩束短激光脈沖照射冷表面,然后立即用電子束觀察了銦原子的排列。他們發(fā)現(xiàn)激光脈沖對表面轉(zhuǎn)換成金屬狀態(tài)的效率有相當(dāng)大的影響。(圖1)

圖1. 實驗方案示意圖
圖片來源:Nature 583,232-236(2020)(Fig.1a)


機理解釋
激光脈沖對表面轉(zhuǎn)換成金屬狀態(tài)這種效應(yīng)可以用表面原子的振蕩來解釋。為了從一種狀態(tài)到另一種狀態(tài),原子必須向不同的方向運動,在此過程中要克服類似于過山車的阻力。然而,單次激光脈沖是不夠的,原子只是來回擺動。但就像搖擺運動一樣,在適當(dāng)?shù)臅r間第二次脈沖可以給系統(tǒng)提供足夠的能量,使相轉(zhuǎn)變成為可能。在他們的實驗中,物理學(xué)家觀察到原子的幾次振蕩,這些振蕩以不同的方式影響著轉(zhuǎn)換。

圖2. 相干控制的(8×2)到(4×1)的相變效率。
圖片來源:Nature 583,232-236(2020)(Fig.2)


結(jié)論和展望
他們的發(fā)現(xiàn)不僅有助于對快速結(jié)構(gòu)變化的基本理解,而且也為表面物理學(xué)打開了新的視角。本文結(jié)果顯示了在原子尺度上控制光能轉(zhuǎn)換的新策略,利用激光脈沖序列有針對性地控制固體中的原子運動,也可以創(chuàng)造出以前無法獲得的具有全新物理和化學(xué)性質(zhì)的結(jié)構(gòu)。利用激光脈沖序列有針對性地控制固體中的原子運動,也可以創(chuàng)造出以前無法獲得的具有全新物理和化學(xué)性質(zhì)的結(jié)構(gòu)。


該文章以" Coherent control of a surface structural phase transition "為題在線發(fā)表在 Nature 。


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