近日，國(guó)家納米科學(xué)中心戴慶研究員和北京大學(xué)劉開(kāi)輝教授、芬蘭阿爾托大學(xué)Sun Zhipei教授等合作，首次實(shí)現(xiàn)了基于碳納米管量子隧穿效應(yīng)的可見(jiàn)光頻場(chǎng)致電子發(fā)射，該工作為研制亞飛秒時(shí)間分辨相干電子源提供了新思路。相關(guān)研究成果以?xún)?nèi)封面論文形式發(fā)表在 Advanced Materials [29,1701580(2017)] 上。
戴慶課題組合影
現(xiàn)有的超快電子顯微技術(shù)受制于電子源的性能，時(shí)間分辨率難以達(dá)到飛秒量級(jí)，對(duì)于許多關(guān)鍵的瞬態(tài)光物理化學(xué)過(guò)程，例如，與納米材料光激發(fā)和傳輸特性相關(guān)的電子躍遷、電荷轉(zhuǎn)移、電磁振蕩等，無(wú)法實(shí)現(xiàn)直接觀測(cè)。隨著超快科學(xué)研究的不斷深入，對(duì)于更高時(shí)間分辨的超快相干電子源的需求也越來(lái)越顯著。
目前超快電子發(fā)射主要存在兩種機(jī)制：多光子發(fā)射（相對(duì)弱光）和光場(chǎng)發(fā)射（相對(duì)強(qiáng)光）。多光子發(fā)射過(guò)程雖然可以獲得較低的能量散度（0.7 eV, Nature 521, 200, 2015），但發(fā)射時(shí)間分辨率相對(duì)較低（～100飛秒）。光場(chǎng)誘導(dǎo)的電子隧穿發(fā)射具有較高的時(shí)間分辨率（～100阿秒），但存在激發(fā)波長(zhǎng)和電子能量散度相互制約的瓶頸問(wèn)題。
金屬納米結(jié)構(gòu)場(chǎng)需要長(zhǎng)波長(zhǎng)激光（>800 nm）才能獲得足夠的有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)能以進(jìn)入光場(chǎng)發(fā)射模式，導(dǎo)致出射電子能量散度較大（>3 eV, Nature 483, 190, 2012），遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于電子顯微技術(shù)的需求（TEM, <0.5 eV）。因此，如何在短波長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)光場(chǎng)發(fā)射，降低能量散度，是實(shí)現(xiàn)飛秒甚至阿秒時(shí)間分辨率的重要技術(shù)路線。
相比之下，碳納米管可以穩(wěn)定地實(shí)現(xiàn)亞納米半徑的尖端，具有超強(qiáng)的光場(chǎng)增強(qiáng)因子（～30），并保持良好的導(dǎo)電性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，是潛在的高相干光場(chǎng)發(fā)射電子源材料。
戴慶課題組在掌握了碳納米材料的特性和結(jié)構(gòu)對(duì)電子隧穿影響規(guī)律的基礎(chǔ)上，采用優(yōu)化制備的尖端半徑為1 nm的碳納米管作為光場(chǎng)發(fā)射材料，與合作者首次利用短波長(zhǎng)激光（可見(jiàn)光到近紫外）實(shí)現(xiàn)了超快光場(chǎng)電子隧穿，獲得了超低能量散度電子（0.25 eV）（如下圖所示）。比文獻(xiàn)報(bào)道的多光子發(fā)射和光場(chǎng)發(fā)射電子源分別低3倍和10倍以上，能夠滿(mǎn)足亞納米電子顯微表征對(duì)電子束能量散度的要求（<0.5 eV）。該研究工作將推動(dòng)超快電子顯微鏡和光頻電子器件的發(fā)展。
碳納米管超快光場(chǎng)發(fā)射特性研究。(a) 碳納米管光場(chǎng)電子發(fā)射示意圖；(b) 碳納米管的透射電子顯微圖像；(c) 偏振依賴(lài)特性；(d) 光場(chǎng)電子發(fā)射能量散度測(cè)試，最小能量散度可到0.25 eV；(e) 與金屬發(fā)射體相比，碳納米管更容易實(shí)現(xiàn)光場(chǎng)發(fā)射。
戴慶課題組前期一直致力于碳納米材料的靜電場(chǎng)致電子發(fā)射研究，通過(guò)調(diào)控材料特性和功能結(jié)構(gòu)，提升電子源的亮度、相干性等性能。在材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)化方面，系統(tǒng)研究了碳納米材料的表面缺陷、摻雜濃度、懸掛鍵、吸附分子等對(duì)電子隧穿的概率、方向等參數(shù)的影響（RSC Advances 5, 105111, 2016）；通過(guò)優(yōu)化設(shè)計(jì)氮化硼-碳納米管異質(zhì)結(jié)構(gòu)，有效避免了上述表面態(tài)對(duì)發(fā)射性能帶來(lái)的負(fù)面影響，可大幅降低表面有效功函數(shù)，增加電子隧穿的概率，為場(chǎng)發(fā)射提供足夠的電流密度(Small 11, 3710, 2015)。
在材料的組裝設(shè)計(jì)方面，深入探索了靜態(tài)電場(chǎng)調(diào)控結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)電流反饋調(diào)控結(jié)構(gòu)的性能差異（Carbon 89, 1, 2015），闡明了發(fā)射體幾何形貌、排列密度、調(diào)制電壓等對(duì)于發(fā)射電流密度、電子束發(fā)散角度等核心性能的影響（IEEE Electron Device Letters 35, 786, 2014）。
以此為基礎(chǔ)，著手開(kāi)展對(duì)光致電子發(fā)射的研究。對(duì)納米材料的光電激發(fā)機(jī)理進(jìn)行了探索（Applied Physics Letters 104, 113501, 2014； ACS Applied Materials & Interfaces 7, 2452, 2015）；深入分析了激發(fā)過(guò)程中電荷的躍遷和傳輸機(jī)制（Nanoscale 7, 4242, 2015），并證明碳納米材料體系具有優(yōu)異的光熱電子發(fā)射特性（Carbon 96, 641, 2016）和顯著的局域光場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)（Applied Physics Letters 110, 093105, 2017, Applied Physics Letters 111, 133101 2017）。這些工作為碳納米管可見(jiàn)光頻場(chǎng)發(fā)射的研究奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。
論文鏈接：
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201770216/full
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